También ha compuesto obras de concierto, incluyendo una ópera, The Fly, basada en la trama, aunque no en la banda sonora, de la película de Cronenberg de 1986, estrenada en el Théâtre du Châtelet de París el 2 de julio de 2008;¹​ una pieza corta titulada «Fanfare for the Wanamaker Organ» para la Orquesta de Filadelfia; y una breve obertura para la Orquesta de la Suisse Romande.

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Orff comenzó a tocar el piano a la edad de cinco años y también tomó lecciones de órgano y chelo. Sin embargo, se mostró más interesado en la composición que en el estudio orientado a la interpretación instrumental. Por eso mismo, desde muy temprano Orff escribió y puso en escena obras de títeres para su familia, componiendo la música para piano, violín, cítara y glockenspiel para acompañar sus obras. Además, publicó en 1905 un cuento en una revista para niños y comenzó a escribir un libro acerca de la naturaleza mientras, en su tiempo libre, disfrutaba coleccionando insectos.

En 1912, a la edad de 16 años, comenzó a publicar parte de su música. Muchos de sus trabajos de juventud están inspirados en la poesía alemana. Por eso, se pueden clasificar dentro del estilo de Richard Strauss y otros compositores alemanes de la época, pero que ya muestran indicios de lo que sería el distintivo lenguaje musical de Orff.

En 1911-1912 Orff escribió Zaratustra, Op. 14, un amplio trabajo para barítono, tres coros y orquesta, inspirado en la obra filosófica de Friedrich Nietzsche Así habló Zaratustra.¹​²​ En 1913 compuso una ópera o drama musical titulado Gisei, das Opfer (Gisei, el sacrificio). Influenciado también por el compositor impresionista francés Claude Debussy, comenzó a utilizar inusuales y coloridas combinaciones de instrumentos en su orquestación.

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