Es hijo de Justo Ramón Casasús y de Antonia Cajal.  Su padre era médico-cirujano, profesión que obligó a la familia a cambiar de residencia constantemente. Así, con apenas dos años la familia dejó Petilla de Aragón para mudarse a Larrés, el pueblo del padre, y de allí a Luna (1855), a Valpalmas (1856), y a Ayerbe (1860).
Realizó los estudios primarios con los escolapios de Jaca y los de bachillerato en el instituto de Huesca.
Una etapa en la que comienza a mostrar su rebeldía, negándose a memorizar conceptos, también desarrolló habilidades en dibujo para el que parecía estar dotado, dibujos que realizaba siempre en contacto con la naturaleza, una pasión que le llevó a otra, su afición a la montaña.

Una vez vuelve a España (1875), es nombrado ayudante interino de Anatomía en la Universidad de Zaragoza y dos años más tarde obtuvo el doctorado en la Universidad de Madrid, con la Tesis Patogenia de la Inflamación.

Sus aportaciones sobre el conocimiento del sistema nervioso central y periférico le convierten en el creador de la neuroanatomía moderna. Sus descripciones y sus láminas han servido de texto para la formación de generaciones de médicos en todo el mundo. Publicó más de 200 artículos en revistas nacionales y extranjeras.

En 1907 se convirtió en el primer presidente de la Junta para Ampliación de Estudios e Investigaciones Científicas, cargo que desempeñó hasta su muerte.
En 1908 fue elegido senador en representación de la Universidad de Madrid, y dos años más tarde fue designado senador vitalicio.

En agosto de 1930, se quedó viudo y supuso para él un importante golpe. A pesar de ello, en sus últimos años continuó trabajando, preparando publicaciones y reediciones, y se consagró a sus alumnos.
El 17 de octubre de 1934, tras el agravamiento de una dolencia intestinal que debilitó su corazón, falleció. Sus restos se hallan en la Catedral de la Almudena (Madrid).