Sus obras más representativas:

Cuentos pintados, Cuentos morales para niños formales (1854).

Simón el bobito, Doña Pánfaga, El renacuajo paseador, Cutufato y su gato, Pastorcita, La pobre viejecita y El niño y la mariposa.
Escribió también poesías para adultos, profundas y plenas de espiritualidad, donde se conjugan el amor y la belleza con la soledad y la angustia. Entre sus narraciones ajenas al público infantil, encontramos: La hora de las tinieblas, donde a pesar de ser un ferviente católico, vive una etapa de crisis de fe, y Preludio de primavera.

Nuestro máximo exponente del romanticismo inició desde temprana edad su inclinación por la poesía, pues a los diez años había copiado versos y traducciones en un cuadernillo que tituló Panteón literario.

A los seis meses de su muerte, se promulgó la ley 87 del 16 de noviembre de 1912 donde se honró la memoria de Rafael Pombo nombrándolo “Gloria de las Letras Nacionales” y, casi cuatro años después, se abrió su habitación, que permanecía cerrada, y se recuperaron sus originales, para la primera edición de sus obras completas, aparecida en 1916.