El título de licenciado en derecho permitió a Freire enseñar en las escuelas secundarias brasileñas desde 1944 a 1945. Era además el abogado de un sindicato y daba conferencias sobre cuestiones jurídicas a los sindicalistas de los suburbios de Recife.

(Paulo y Elza Freire - http://acervo.paulofreire.org/xmlui)

En 1946 fue nombrado Director del Departamento de Educación y Cultura del Servicio Social . Allí, trabajó con poblaciones humildes y analfabetas y comenzó a adoptar un método no ortodoxo de lo que puede ser considerado una variación de la teología de la liberación. Hasta 1954 participó de experiencias educativas en los Servicios Sociales de la Industria (SESI) y en el Movimiento de Cultura Popular (MCP). Las mismas le llevaron a iniciar su método de alfabetización, y la creación de los Círculos de Cultura que extiende por toda la región.

(Paulo Freire no SESI - http://acervo.paulofreire.org/xmlui)

Durante ese período escribe su tesis doctoral: "Educaçao e atualidade brasileira", que será publicado más tarde con el título "La educación como práctica de la libertad" (1967). En sus páginas presenta su método de alfabetización según el cual todo proceso educativo debe partir de la realidad que rodea a cada individuo.

Durante los años '70 asesoró a diversos países africanos, desarrollando programas de alfabetización como ayuda a la reconstrucción nacional de diferentes países: Tanzania, Guinea-Bissau, Angola, Mozambique y Santo Tomé.

En esta época publicó algunos de sus libros más importantes: "¿Extensiones o comunicación? La concientización en el medio rural" (1969) donde reflexiona sobre el proceso de la reforma agraria; "Pedagogía del oprimido (1970)", su obra mas significativa, donde expone su crítica a la ¨educación bancaria¨ frente a la propuesta de la educación ¨problematizadora y liberadora¨, y por último "Cartas a Guinea-Bissau" (1977) donde recoge sus experiencias alfabetizadoras en África.

(1976- Paulo Freire no 1º Seminário Nacional de Alfabetização de São Tomé e Príncipe - http://acervo.paulofreire.org/jspui/handle/7891/452 )

En 1986 recibió el premio UNESCO de la Educación para la Paz. Ese mismo año muere su primera esposa, Elza. Se casa nuevamente en 1988 con Nita Araújo una amiga de su infancia.