Pour rompre avec son passé, et notamment avec sa famille, afin d'effacer un patronyme aux consonances vulgaires et équivoques, il se crée un nom euphonique : Voltaire. On ne sait pas à partir de quels éléments il a élaboré ce pseudo. De nombreuses hypothèses ont été avancées, toutes vraisemblables mais jamais prouvées : inversion des syllabes de la petite ville d'Airvolt (proche du village dont est originaire la famille Arouet), anagramme d’Arouet l.j. (le jeune) ou encore référence à un personnage de théâtre nommé Voltare. La ville de Volterra en Toscane fut aussi évoquée : organisée en République de Volterra dans la ligue Guelfe, elle fut fière et rebelle et s'opposa à l'autorité des évêques. Il a été dit que Voltaire, en voyage et malade y fut si bien soigné qu'il en fut reconnaissant ; l'hypothèse est belle mais contestée par Chaudon.

Le 18 novembre 1718, sa première pièce écrite sous le pseudo de Voltaire, , obtient un immense succès. Le public, qui voit en lui un nouveau , aime ses vers en forme de maximes et ses allusions impertinentes au roi défunt et à la religion. Ses talents de poète mondain triomphent dans les salons et les châteaux. Il devient l’intime des Villar, qui le reçoivent dans leur chateau de veau, et l’amant de Madame de Bernières, épouse du présidant du parlement de Rouen.

Après l’échec d’une deuxième tragédie, il connaît un nouveau succès en 1723 avec La Henridad, poème épique de 4 300 alexendrin se référant aux modèles classiques (lliade d', éneide de Virgile) dont le sujet est le siège de Paris par Henri IV et qui trace le portrait d’un souverain idéal, ennemi de tous les fanatismes : vendu à 4 000 exemplaires en quelques semaines, ce poème connaîtra soixante éditions successives du vivant de son auteur. Pour ses contemporains admiratifs, Voltaire va être longtemps l'auteur de La Henriade, le « Virgile français », le premier à avoir écrit une épopée nationale, mais celle-ci n'est pas passée à la postérité et a été repoussée dans l'oubli par le romantisme au xix^e siècle