Na begin 1967 lid te zijn geworden van D66, werd Terlouw actief in Utrechtse gemeentepolitiek. Hij hield zich, net als D66 in die tijd, veel bezig met het betrekken van de Utrechtse burger bij de politiek. Hij was gemeenteraadslid in Utrecht in de periode 1970-1971. Bij de gemeenteraadsverkiezing van 1970 was Terlouw de tweede persoon op de lijst, omdat hij zichzelf nog te onervaren vond om lijsttrekker te worden. Na de verkiezingen werd hij fractievoorzitter en bemoeide zich veelal met milieuproblematiek, waaronder de problemen die spelen rond het nieuw te bouwen winkelcentrum Hoog Catharijne. De politiek interesseerde Terlouw zodanig dat hij besloot te stoppen met zijn wetenschappelijke werk om al zijn tijd hieraan te besteden. Ook besloot hij actief te worden in de Haagse politiek en stelde zich beschikbaar voor een zetel tijdens de Tweede Kamerverkiezingen in 1971 en kwam op een tiende plaats op de kieslijst. Tijdens de verkiezingen behaalde D66 elf zetels, een winst van vier zetels, en hiermee kwam Terlouw in de Tweede Kamer.