ตั้งแต่ พ.ศ. 2554 ถึง 2557 วอตสันแบ่งเวลาระหว่างงานภาพยนตร์กับการศึกษาต่อที่มหาวิทยาลัยบราวน์และวิทยาลัยวูสเตอร์ ออกซฟอร์ด และจบการศึกษาจากมหาวิทยาลัยบราวน์ ระดับปริญญาตรีในสาขาวรรณกรรมอังกฤษในเดือนพฤษภาคม พ.ศ. 2557 งานนางแบบของเธอเป็นโครงการรณรงค์ของบริษัทเบอร์เบอรี และลังโกม เธอยังช่วยออกแบบเสื้อผ้าในนามของที่ปรึกษาด้านแฟชั่นให้กับพีเพิลทรีด้วย ในปี พ.ศ. 2557 เธอได้รับเกียรติจากรางวัลแบฟตา โดยชนะรางวัลสาขาศิลปินบริติชแห่งปี ในปีเดียวกันนั้น เธอได้รับแต่งตั้งให้เป็นทูตสันถวไมตรีขององค์การเพื่อสตรีแห่งสหประชาชาติ และช่วยริเริ่มโครงการรณรงค์ฮีฟอร์ชี (HeForShe) ที่รณรงค์ให้ผู้ชายสนับสนุนความเท่าเทียมทางเพศ

ชื่อ แอนเจลีนา โจลี เปลี่ยนถูกต้องตามกฎหมาย เรื่องกินใจกับพ่อทำให้เธอตัดนามสกุล วอยต์ ทิ้งไป ผลงานเรื่องแรกตอนอายุ 13 ปี เป็นหนังวิดีโอเรื่อง Cyborg 2 (2536) ต่อด้วยหนังโรง Hackers แสดงกับจอนนี่ ลี มิลเลอร์ ที่ต่อมาแต่งงานกันแต่เพียง 2 ปีก็หย่าขาด แต่งใหม่กับบิลลี่ บ็อบ ธอร์นตัน ทั้งคู่เจอกันในกองถ่าย Pushing Tin (2542) แต่ชีวิตวิวาห์หวานอยู่ได้ไม่นาน ต่อมาได้มีข่าวคราวกับนิโคลัส เคจ ที่เคยประกบคู่ใน Gone in 60 Seconds (2543) รางวัลการแสดงกวาดมามากมาย ลูกโลกทองคำสาขานักแสดงสมทบหญิงประเภทซีรีส์จาก George Wallace(TV1997) National Board of Review สาขานักแสดงหน้าใหม่จาก Playing by Heart (2540) และรางวัล Golden Satellite สาขานักแสดงนำหญิงประเภทซีรีส์จาก Gia (TV1998) ซึ่งคว้ารางวัลลูกโลกทองคำ กับรางวัล Screen Actors Guild ด้วย แล้วครองลูกโลกทองคำอีกครั้งจาก Girl, Interrupted (2542) และยังได้รับรางวัลจากเวทีประกวดรางวัลออสการ์

เธอก็เคยได้รับการเสนอชื่อเข้าชิงรางวัลเอ็มมี จาก George Wallace ของจอห์น แฟรงเคนไฮเมอร์ ที่นำแสดงโดย แกรี่ ซินิส ซึ่งผลงานมหากาพย์ย้อนยุคว่าด้วยนายกเทศมนตรีของ อลาบาม่า สุดอื้อฉาวส่งให้เธอคว้ารางวัลลูกโลกทองคำ ครั้งแรกมาครอง และบทคอร์นีเลีย ภรรยาคนที่สองของท่านนายกเทศมนตรีวอลเลซนี่แหละที่ส่งให้เธอได้รับการเสนอชื่อเข้าชิงรางวัล Cable Ace ด้วย 

โจลี ก็รับบทตำรวจหญิงมือใหม่ที่ต้องร่วมแก้คดีฆาตกรต่อเนื่องร่วมกับนักสืบสุดเก๋า เดนเซล วอชิงตัน ใน The Bone Collector หรือ พลิกซาก...ผ่าคดีนรก ผลงานลุ้นสุดระทึกที่กำกับโดยฟิลิป น้อยซ์ เธอยังร่วมแสดงใน Pushing Tin ของไมค์ นิวเวล ที่นำแสดงโดย บิลลี่ บ๊อบ ธอร์นตั้น และจอห์น คูแซ็ค โจลียังได้รับรางวัล National Board of Review's award สาขา Breakthrough Performance จากบทบาทใน Playing By Heart ผลงานดราม่าที่อาศัยตัวละครเดินเรื่องกำกับโดยวิลลาร์ด แคร์รอล ที่นำแสดงโดยฌอน คอนเนอรี่, จีน่า โรว์แลนด์, และเอลเลน เบอร์สตีน

ส่วนเมื่อปี 2001 เธอก็ร่วมงานกับไซม่อน เวสต์ ใน Tomb Raider หรือ ลอร่า ครอฟท์ ทูม เรเดอร์, และประกบกับแอนโทนิโอ แบนเดอราส ใน Original Sin หรือ รักเจ็บลึก ที่กำกับโดยไมเคิล คริสโตเฟอร์ ผู้เขียนบทและกำกับภาพยนตร์เรื่อง Gia ก่อนหน้านั้นในปี 2000 เธอนำแสดงกับนิโคลาส เคจ,โรเบิร์ต ดูวัล ใน Gone in Sixty Seconds หรือ 60 วิ. รหัสโจรกรรม...อันตราย ของเจอร์รี่ บรัคไฮเมอร์ บทบาทผู้ป่วยทางจิตของโจลีใน Girl, Interrupted หรือ วัยคะนอง ส่งให้เธอได้รับรางวัลออสการ์, รางวัลลูกโลกทองคำ ครั้งที่ 3, รางวัล Broadcast Film Critics Award, และรางวัล ShoWest and the Screen Actors Guild สาขา Best Supporting Actress Awards ด้วย 

โจลีรับบทนำแสดงใน Lara Croft Tomb Raider: The Cradle of Life หรือ ลอร่า ครอฟท์ ทูม เรเดอร์ กู้วิกฤตล่ากล่องปริศนา เมื่อปี 2003 และ Beyond Borders หรือ ข้ามเส้นขอบฟ้าตามหารัก ผลงานดราม่าสะเทือนใจในปีเดียวกัน ก่อนหน้านั้นในปี 2002 เธอก็นำแสดงในภาพยนตร์โรแมนติคสุดเฮฮาเรื่อง Life or Something Like It

โจลียังนำแสดงในภาพยนตร์แอ็คชั่น-เฮฮา-สุดโรแมนติคเรื่อง Mr. & Mrs. Smith หรือ นายและนางคู่พิฆาต กับแบรด พิตต์ ที่กำกับโดยดัก ลิมาน เมื่อปี 2005 ก่อนหน้านั้นเธอก็นำแสดงกับโคลิน ฟาร์เรล, วัล คิลเมอร์, และแอนโธนี่ ฮ็อพกิ้น ใน Alexander หรือ อเล็กซานเดอร์ มหาราชชาตินักรบ ผลงานมหากาพย์ของโอลิเวอร์ สโตน, และ Sky Captain and the World of Tomorrow หรือ สกายแคปตันผ่าโลกอนาคต ผลงานแอ็คชั่น-ผจญภัยที่จู้ด ลอว์ กับกวินเน็ธ พัลโทรว์ นำแสดง โจลียังพากย์เสียงใน Shark Tale หรือ ชาร์คเทล เรื่องของปลาจอมวุ่น ชุลมุนป่วนสมุทร แอนิเมชันที่ดาราดัง ๆ มาร่วมกันพากย์ อาทิ วิล สมิธ, โรเบิร์ต เดอนีโร, และแจ๊ค แบล็ค, และนำแสดงใน Taking Lives หรือ เทคกิ้งไลฟ์ สวมรอยฆ่า ผลงานลุ้นสุดระทึกที่นำแสดงประกบอีธาน ฮอว์ค ด้วย 

ผลงานในปี 2550 เธอนำแสดงใน The Good Shepherd หรือ ผ่าภารกิจเดือดองค์กรลับ กับแม็ทต์ เดม่อน ที่กำกับโดย โรเบิร์ต เดอ นีโร และเธอมีผลงานเรื่อง A Mighty Heart ที่เธอนำแสดงเป็น แมรีแอนน์ เพิร์ล ภรรยาของ แดเนียล เพิร์ล นักข่าว Wall Street Journal ที่ถูกลักพาตัวและฆาตกรรมในตะวันออกกลางเมื่อปี 2545 หลังจากนั้นเธอมีผลงาน Beowulf ภาพยนตร์แนวแฟนตาซีผจญภัยของ โรเบิร์ต เซเม็คคิส และล่าสุดเพิ่งมีผลงานที่กำกับโดย คลิน อีสต์วุด ในหนังดรามาเรื่อง "Changeling" ที่เธอรับบท คุณแม่ลูกหนึ่ง ที่ลูกเกิดหายไปจากบ้าน และเธอได้พยายามตามและรอคอยลูกของเธอกลับคืนสู่อ้อมกอดเธออีกครั้ง และคาดว่าในปลายปี 2553 นี้ จะมีผลงานเรื่อง "Salt" ที่เธอนำแสดงเป็นสายลับที่มาลอบสังหารประธานาธิบดีสหรัฐฯ เข้าฉายอีกด้วย