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Durante su Gobierno ocurrió el terremoto de 1687 en Lima.

Se inició el culto al Señor de los Milagros.

Mandó construir las muralla que rodearon Lima y Trujillo.

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Fue un virrey muy religioso. Ordenó "que todos se arrodillasen en las calles al anunciar la campana de la Catedral que se alzaba el Santísimo en la Misa Mayor".
Destruyó Laicacota y fundó la ciudad de San Carlos de Puno en 1668

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Toledo es el verdadero organizador del Virreinato del Perú.

Instaló la Santa Inquisición de Lima.

Implantó las "reducciones", pueblo para indígenas.

Reglamentó el cobro del tributo indígena.

Envió tropas para acabar con el reducto inca de Vilcabamba..

Fortificó el estrecho de Magallanes.

Reorganizó la universidad de San Marcos.

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Fue un militar y político español. Fue nombrado el primer virrey en 1543 con el fin de hacer cumplir las leyes nuevas redactadas para poner fin a los abusos  cometidos con los indígenas por parte de los encomenderos.