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Su programa de gobierno fue la lucha por las libertades individuales, de la prensa, de asociación, de agrupación y Reunión. Impulsó medidas para bajar de perfil a la iglesia católica en la política. Durante su gobierno se creó la Corporación de Fomento de la Producción, construcción de plantas eléctricas y siderúrgicas, elaboración de materia primas, mecanización de agricultura y fomento de la minería. Además de hacer esfuerzos de capacitación y educación en temas industriales y agrarios-

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En 1941 murió el ex presidente Aguirre Cerda sin terminar su período, y al siguiente año triunfó asumiendo la presidencia de a república desde 1942 hasta 1948. Dio un gran impulso a las empresas estatales como la Empresa Nacional de Electricidad, la Empresa Nocional del Petróleo y la Compañía de Acero de Pacífico. Cedió a las presiones de Estados Unidos y rompió relaciones diplomáticas con Alemanita, Italia y Japón, en 1945.

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Durante su gobierno, le dio gran importancia a la Industria Nacional, continuó con el programa CORFO, impulsó la explotación del petróleo en Manantiales, la construcción de la refinería de petróleo de Concón, concluyó la construcción de la planta de Acero del Pacífico, en Huachipato, Concepción, dio inicio a la construcción de la fundición Paipote, estableció la Industria Azucarera Nacional, con una planta procesadora en Los Ángeles. Además continuó con la construcción de centrales hidroeléctricas. Aprobó la Ley de Pago de Semana Corrida y la inmovilidad de los empleados particulares. Mediante el Plan Serena, protegió el patrimonio histórico, recuperó espacios públicos, fomentó la agricultura y activó la mediana minería. En 1948, viajó a la Antártida, para asegurar los derechos de Chile en el continente, inauguró la Base Militar Bernardo O´Higgins y la Base Naval Arturo Prat.

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En 1952, firmó la Declaración de Stgo, donde proclamó la soberanía de Chile sobre la franja de 200 millas marítimas como Zona Económica Exclusiva. En 1949, fue promulgada la ley que otorgó el derecho de sufragio a las mujeres en las elecciones presidenciales y parlamentarias, tras aprobarse la Ley de Voto Femenino, la cantidad de votantes se dobló. EL 3 de Septiembre de 1948, se publicó la Ley N 8.789, de Defensa de la Democracia, también conocida como la "Ley Maldita". Este instrumento le permitió colocar fuera de la ley al Partido Comunista. Acto seguido, rompió relaciones con la Unión Soviética de los demás países de Europa del Este.

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Inició una campaña para racionalizar la administración publica y frenar la inflación, logró estabilizar el presupuesto, e implantó una política económica de corte librear, manteniendo un tipo de cambio fijo y abriendo las importaciones. Sim embargo, mantuvo los sueldos y salarios, lo que creó un enorme malestar en los sectores obreros y empleados, que protagonizaron huelgas y movilizaciones. Uno de su mayores logros fue la construcción de viviendas. Además desarrolló un importante plan de obras publicas, que estimularon un desarrollo económico. Otro hecho destacado fue la puesta en marcha de las transmisiones de televisión que permitieron asistir al Mundial de Fútbol de 1962.

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El proyecto llamado "Revolución en Libertad" planteaba el respeto a la constitución, leyes y libertades publicas, buscando una transformación de las estructuras sociales, culturales, políticas y económicas del país.
Destacó la puesta en marcha de una reforma educacional, cuyo objetivo, fue abrirle el acseso a la educación, amplió la enseñanza básica de 6 a 8 años y disminuyó la secundaria de seis a cuatro años, duplicó la matrícula de estudiantes y creó el uniforme escolar para todos. Se construyeron tres mil nuevas escuelas a lo largo del país, se renovaron los planes y programas de estudio y se implementó la Educación Preescolar. También, se promulgó la Ley de Guarderías Infantiles, que atendería a una población de un millón y medio de niños entre uno y seis años. Todas estas medidas permitieron reducir notablemente el analfabetismo.
Creó el Ministerio de Vivienda y Urbanismo (MINVU),en el ámbito de la salud, se creó un programa de atención materno-infantil que entre otras medidas, aumentó la entrega de leche. Además, se construyeron hospitales, duplicándose el número de camas disponibles. Se promulgaron las leyes sobre Seguro de Accidentes del Trabajo y Enfermedades Profesionales (Ley N° 16.744), la Ley de Medicina Curativa y el Fondo de Revalorización de Pensiones. Asimismo, se dio inicio a un programa de planificación familiar.

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Fue electo Presidente de la República el 4 de septiembre de 1970. En las elecciones presidenciales de 1970, obtuvo un 36% de los votos, por lo que tuvo que ser ratificado por el Congreso Pleno, que debió elegir entre las dos más altas mayorías: Salvador Allende Gossens y Jorge Alessandri.Por primera vez en la historia del mundo occidental, un candidato marxista llegaba a la presidencia de la República a través de las urnas. Ejerció el cargo entre el 3 de noviembre de 1970 y el 11 de septiembre de 1973. Aprobó la Ley para la Nacionalización de la Gran Minería del cobre. En el aspecto económico, se instauró una política de acentuada redistribución del ingreso y de reactivación de la economía. La Ley de Reforma Agraria, aprobada durante la presidencia de Eduardo Frei Montalva, le permitió avanzar rápido en la expropiación de grandes latifundios. Dio los primeros pasos para construir el área de propiedad social de la economía, usando procedimientos legales que no cuestionaban la juridicidad del sistema vigente.
En las elecciones parlamentarias de 1973, la oposición agrupada en la Confederación por la Democracia, alianza conformada por el Partido Demócrata Cristiano y el Partido Nacional, no alcanzó los dos tercios de los votos que se requerían para destituir al presidente. La alianza de gobierno obtuvo un 43% de los votos.
En los meses siguientes se agravó la crisis política, lo que se expresó en la sublevación militar llamada "tanquetazo", del 29 de junio de 1973, y en el fracaso de las conversaciones gobierno-oposición, en el mes de agosto.
El 11 de septiembre de 1973, fue derrocado su gobierno mediante un Golpe Militar liderado por las Fuerzas Armadas y de Carabineros. Murió ese mismo día durante el ataque al Palacio de La Moneda.