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L'area protetta ricade nel punto di passaggio tra la caratteristica morfologia della Campagna Romana, a basse colline tufacee, e i primi rilievi appenninici costituiti dai Monti Tiburtini, di cui Monte Catillo è parte integrante, e dagli adiacenti Monti Lucretili.
Il territorio è ben delimitato da contrafforti rocciosi anche molto aspri cui si affiancano, nella parte interna, un'alternanza di colli e piccole vallate di origine carsica.

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L'area protetta ricade ai margini della campagna romana e dell'area cornicolana, dove una pianura costellata di bassi terrazzi fluviali, collinette tufacee e isole calcaree entra in contatto con i primi rilievi appenninici. Lungo i sentieri che attraversano la Riserva, dominando il corso dell'Aniene, si avvicendano suggestivi punti panoramici sulla campagna romana a sud-ovest, sull'Appennino laziale a nord-est e, localmente, sulle imponenti cascate del fiume Aniene, il centro storico di Tivoli e Villa d'Este.

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La R.N. di Monte Catillo si estende per circa 1320 ettari sui Monti di Tivoli, in continuità con le propaggini meridionali dei Monti Lucretili e interamente compresi nel comune di Tivoli.