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En 1506, ingresó a la carrera pública como correspondía a los jóvenes nobles venecianos. Luchó durante en la guerra (1508-1510) contra la liga de Cambrai

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en 1511, fue nombrado alcalde regente de Castelnuovo di Quero sul Piave en sustitución de su hermano Lucas Emiliani, herido en una batalla.

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En 1527, conoció a Cayetano de Thiene (quien en 1522 había fundado en Venecia el Ospedale degli Incurabili, un hospital para enfermos incurables), Gian Pietro Carafa (proclamado papa Paulo IV en 1555) y otros de los primeros miembros de la Orden de los Teatinos

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Tras una gran epidemia en 1531, Jerónimo contrajo fiebre hemorrágica de la cual se recuperó. Fue el momento decisivo para dedicarse al servicio de los pobres y enfermos: vendió todas sus propiedades, renunció a su rango y, vistiendo las ropas de los penitentes, se mudó a San Basilio, al asilo de los huérfanos.

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En 1532, marchó a Bérgamo donde, en anexos del hospital de la Magdalena, improvisó estancias para recoger huérfanos, atendidos por una organización de laicos. En los alrededores de San Michele Pozzo Bianco fundó una casa para huérfanas, así como una casa para prostitutas rehabilitadas. Ahí se le unieron sus primeros discípulos, los nobles sacerdotes Alejandro Besozzi y Agustín Barili.

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En 1533, pidió permiso al obispo para trasladarse con 35 de sus huérfanos a Milán donde, con apoyo financiero de los nobles entre los que se contaba el duque Francisco Sforza, le fue entregada una casa anexa al Hospital Mayor para establecerse con los huérfanos.

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Estableció la Compañía de Huérfanos de San Martín y, en mayo de 1534, se trasladó a Pavía, Brescia, Como y Bérgamo, instituyendo en cada una de estas ciudades obras asistenciales para los huérfanos.

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Tras una nueva epidemia, contrajo la peste el 4 de febrero de 1537, y murió el 8 de febrero de 1537 en Somasca.³​ Su cuerpo fue enterrado en la capilla de San Bartolomé.

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Fue beatificado por Benedicto XIV el 23 de abril de 1747 y canonizado el 12 de octubre de 1767 por Clemente XIII. Su fiesta se celebraba el 20 de julio,4​ pero, por la reforma del Concilio Vaticano II se celebra el día de su muerte el 8 de febrero.3