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Liquidada la Primera República, el pronunciamiento de Martínez Campos vino a restablecer la monarquía proclamando rey a Alfonso XII. Castelar se exilió en París. Tras regresar, Castelar ingresó en la Real Academia Española y en la Real Academia de la Historia y volvió a la política En estos años acaudilló el llamado Partido Demócrata Posibilista.
Cuando en los años noventa se aprobaron las leyes del jurado y del sufragio universal, Castelar se retiró de la vida política, aconsejando a sus partidarios la integración en el Partido Liberal de Sagasta .

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Las Cortes otorgaron al presidente plenos poderes para combatir a los carlistas y estas suspendieron sus sesiones hasta el 2 de enero. Castelar gobernó, por tanto, mediante decreto y con poderes absolutos. Entre las medidas que adoptó destaca el reforzamiento del Ejército.
El 21 de septiembre suspendió las garantías constitucionales de 1869 y decretó la censura en la prensa. En Cuba, elimino el poder del capitán general y racionalizo el sistema de justicia. Pero la presión de la Liga Nacional presionó para que las reformas se aplazasen.
Este solicitó a la cámara una ampliación de los poderes concedidos y presentó una moción de confianza. Castelar perdió la votación ,durante la votación parlamentaria el general Pavía, ocupó las calles de Madrid con sus tropas y se dirigió al palacio de las Cortes. Hizo entrar a los soldados al salón disolviendo la sesión por la fuerza. El general ofreció a Castelar un gobierno de alian, opción que este rechazó.

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Participó en la Revolución de 1868 que destronó a Isabel II. Fue diputado en las inmediatas Cortes constituyentes, en las que destacó por su capacidad oratoria, por su defensa de la libertad de cultos (1869). Siguió defendiendo la opción republicana dentro y fuera de las Cortes hasta que la abdicación de Amadeo I provocó la proclamación de la Primera República Española (1873).⁴​ Pero el régimen por el que tanto había luchado se descomponía rápidamente, desgarrado por las disensiones ideológicas entre sus líderes, aislado por la hostilidad de la Iglesia, la nobleza, el Ejército y las clases acomodadas, y acosado por la insurrección cantonal, la reanudación de la guerra carlista y el recrudecimiento de la rebelión independentista en Cuba.⁴​ La presidencia fue pasando de mano en mano —de Figueras a Pi y Margall en junio y de este a Salmerón en julio— hasta que en septiembre, las Cortes Constituyentes le nombraron presidente del Poder Ejecutivo de la República.⁷​

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Al terminar su formación se dedicó de lleno a la lucha política, canalizada a través del periodismo, llegó a ser presidente de la Asociación de Escritores y Artistas Españoles desde 1877 a 1879, pasó por varios periódicos como El Tribuno del Pueblo, La Soberanía Nacional y La Discusión hasta fundar el suyo propio en 1864: La Democracia). Su primer discurso lo realizó el 25 de septiembre de 1854 durante un mitin del Partido Democrático en Madrid y desde ese momento, no solo los asistentes, sino también la prensa madrileña, lo encumbrarían como un orador excepcional y un defensor a ultranza de la libertad y la democracia.